Distribution characteristics and health risk assessment of polycyclic aromatic hydrocarbons in cucurbitacae vegetables
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摘要:目的
探讨多环芳烃(PAHs)在瓜类蔬菜体内的分布特征和积累规律，并对南宁市不同年龄不同性别人群摄食每种瓜类蔬菜果实的健康风险进行评估。
方法采集黄瓜Cucumis sativus、苦瓜Momordica charantia、丝瓜Luffa cylindrical和节瓜Benincasa hispida var. chieh-qua根系各30株和果实各20个，并分别称取茎1 kg、叶片1 kg和叶柄1 kg，用超声波提取、固相萃取对蔬菜进行前处理，用高效液相色谱法检测各部位中16种PAHs含量。
结果16种PAHs在4种瓜类蔬菜中均有检出，PAHs的总质量分数为88.44~1 229.85 μg·kg–1，其中各环数PAHs含量顺序为5环>6环>2环>4环>3环。南宁市不同人群食用瓜类果实引起的致癌风险值在1.48×10–6~7.84×10–5范围内，仅摄入可食用部分引起的致癌风险值在2.23×10–7~3.35×10–6范围内。
结论比较同种瓜类不同部位，4种瓜皆是叶片PAHs含量最高，黄瓜果瓤含量最低，苦瓜和丝瓜果肉含量最低，节瓜叶柄含量最低；比较4种瓜类叶片，节瓜叶片PAHs含量最高，苦瓜叶片含量最低。在目前蔬菜消费量下，南宁市民摄食瓜类蔬菜果实存在潜在致癌风险。
Abstract:ObjectiveTo explore the distribution characteristics and accumulation rules of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in cucurbitacae vegetables, and evaluate the health risks of each cucurbitacae vegetable to people in different age groups and genders in Nanning.
MethodThe samples of Cucumis sativus, Momordica charantia, Luffa cylindrical and Benincasa hispida var. chieh-qua were collected. For each type of vegetable, we collected roots of 30 plants, 1 kg stems, 1 kg leaves, 1 kg petioles and 20 fruits. The vegetables were pretreated by ultrasonic extraction and solid phase extraction. The contents of 16 different PAHs in different parts of vegetables were detected by high performance liquid chromatography (HPLC).
ResultSixteen types of PAHs were all detected in four kinds of cucurbitacae vegetables, the contents of total PAHs ranged from 88.44 to 1 229.85 μg.kg–1. The order of detected PAHs amounts in cucurbitacae vegetables was 5-ring PAHs > 6-ring PAHs > 2-ring PAHs > 4-ring PAHs > 3-ring PAHs. The cancer risk levels of diverse population groups in Nanning by ingesting fruit from cucurbitacae vegetables were in the range of 1.48×10 –6 and 7.87×10–5. The cancer risk levels caused by ingesting only edible portions were in the range of 2.23×10–7 and 3.35×10–6.
ConclusionComparing different organs of the same cucurbitacae vegetables, leaves had the highest PAH contents for all four vegetables, C. sativus pulp had the lowest PAHs content, M. charantia and L. cylindrical flesh had the lowest PAHs contents, B. hispida var. chieh-qua petious had the lowest PAHs content. Comparing leaves of different cucurbitacae vegetables, PAHs content was the highest in B. hispida var. chieh-qua while the lowest in M. charantia. Under the current consumption amount of vegetables, potential carcinogenic risks exist for Nanning residents by ingesting fruits of cucurbitacae vegetables.
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Keywords:
- cucurbitacae vegetable /
- PAHs /
- distribution characteristic /
- risk assessment /
- HPLC
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多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons, PAHs)作为典型持久性有机污染物(Persistent Organic Pollutants，POPs)，主要是含有碳和氢的有机物质不完全燃烧或热解而形成的[1]，环境中PAHs有天然源和人为源2种，而人为源是主要的污染来源[2]。PAHs是一类沸点高，蒸汽压低，疏水性强，辛醇–水分配系数高的惰性物质[3]，具有强烈的致突变、致癌及致畸作用[4]。美国环保局已经把萘(Nap)、苊烯(Acy)、苊(Ace)、芴(Flu)、菲(Phe)、蒽(Ant)、荧蒽(Fla)、芘(Pyr)、苯并[a]蒽(BaA)、屈(Chr)、苯并[b]荧蒽(BbF)、苯并[k]荧蒽(BkF)、苯并[a]芘(BaP)、二苯并[a，h]蒽(DBA)、苯并[g，h，i]芘(BPE)和茚并[1，2，3-c，d]芘(IPY)16种PAHs列为优先控制的污染物[5]。植物吸收PAHs的途径主要有叶片从大气中吸收、根系从土壤中吸收和生物合成[6]，但大多数的研究结果表明植物吸收的主要途径是叶片从大气中吸收，其他2种作用可被忽视[7]。对于挥发到空气中的有机污染物，除了以气态形式经叶片气孔被吸收外，附着在大气颗粒物上的有机污染物也可以通过干湿沉降落在植物叶片表面，再通过扩散作用进入叶片内部。瓜类蔬菜在全国范围内栽培广泛，深受人们的喜爱，黄瓜、苦瓜、节瓜、丝瓜除了具有很高的营养价值之外，更有医疗保健作用。而环境中的PAHs可以在蔬菜体内迁移、代谢、累积，从而影响蔬菜的正常生长，且可在食物链中被逐级放大，影响人类健康[8]。
本试验对不同种类瓜类蔬菜、同种瓜类不同部位中美国环境保护局(U.S.Environmental Protection Agency，EPA)规定的16种优先控制的多环芳烃进行了检测，探讨多环芳烃在瓜类蔬菜体内的分布特征和积累规律，并对南宁市不同年龄不同性别人群摄食每种瓜类蔬菜果实引起的健康风险进行了评估，旨在为定量评价瓜类蔬菜污染的生态风险、保障农产品安全质量及发展植物修复技术提供理论基础。
1. 材料与方法
1.1 试验材料
试供黄瓜Cucumis sativus桂青1号、苦瓜Momordica charantia碧绿大肉2号、节瓜Benincasa hispida var. chieh-qua桂优10号、丝瓜Luffa cylindrical桂冠5号，种子均由广西农科院蔬菜研究所育成。4种蔬菜种植于广西大学蔬菜基地。广西大学蔬菜基地位于南宁市郊秀厢村与秀灵村交界处，属于南宁市的传统近郊蔬菜种植基地。因此可作为老菜区的代表，种植的蔬菜样品具有代表性。
1.2 蔬菜样品采集与处理
2017年8月30日浸种催芽，3 d之后播种至穴盘内育苗，14 d后移栽到大田进行露地栽培，统一主蔓结瓜，每株留1~2个果，留果部位均为第2雌花节位处，开花后10~15 d在植株上、中、下段均匀采集茎、叶片、叶柄，果实以商品成熟为采集标准，并采集完整根系，每个样品设3个重复。采后立即带回实验室，用蒸馏水将样品表面清洗干净，把果实切分为果皮、果肉、果瓤3部分，放置于干燥箱中，105 ℃杀青30 min，55 ℃烘至干燥。测定其含水量，用粉碎机打成粉末，过60目样品筛后放入自封袋并于4 ℃冰箱中避光保存备用。
1.3 蔬菜的前处理
称取2 g样品用超声波提取法以正己烷为提取剂[9]重复提取3次，用浓硫酸磺化法[10]除去样品中叶绿素干扰，取佛罗里硅土柱采用固相萃取法进行净化[11]。
1.4 液相色谱分析检测条件和质量保证
利用高效液相色谱检测，检测条件参照文献[12]。样品目标化合物的定性通过标准样品和化合物的色谱图对照进行，用紫外线扫描找寻16种PAHs混合标准品峰与样品峰之间的联系，再通过保留值定性分析法确定样品中PAHs。用6个浓度的PAHs标准溶液绘制标准曲线，并得出16种PAHs的线性方程，每条校正曲线相关系数均大于0.999，检出限范围为0.51~6.02 μg·kg–1，相对标准偏差为0.05%~5.53%。通过空白加标和基质加标测定回收率为61.74%~149.26%，该检测方法精密度高、重现性好。
1.5 瓜类蔬菜中PAHs健康风险评估
1.5.1 毒性当量风险评价
由于BaP具有较强的致癌性，被用作反映环境中PAHs致癌潜能的代表物质，计算16种PAHs的毒性当量含量以进行毒性当量风险评价[13]，BaP毒性当量含量(BaPeq)计算公式如下：
$$ {\rm{Ba}}{{\rm{P}}_{\rm{eq}}} = {C_{{i}}} \times {\rm{TE}}{{\rm{F}}_{{i}}}, $$ (1) 式中，TEFi为16种PAHs单体(Nap、Acy、Ace、Flu、Phe、Ant、Fla、Pyr、Ba A、Chr、BbF、BkF、BaP、DBA、BPE、IPY)相对于BaP的毒性当量因子，分别为0.001、0.001、0.001、0.001、0.001、0.010、0.001、0.001、0.100、0.010、0.100、0.100、1.000、1.000、0.010、0.100[14]；Ci为16种PAHs单体含量。
1.5.2 健康风险评估
根据国际通用的健康风险居民人群阶段划分方法，将南宁市居民分为儿童(4~10岁)、青少年(11~17岁)、成年人(18~60岁)和老年人(>60岁)4个亚群，按照性别分为男性和女性。对不同人群食用瓜类蔬菜中PAHs带来的致癌风险进行评估，使用美国国家环境保护署推荐的终生致癌风险(Probabilistic incremental lifetime cancer risk，ILCR)作为评估参数，ILCR公式为：
$$ {{\rm{ILCR }}} = \frac{{{\rm{BaP}}_{{\rm{eq}}}}{\rm{ \times IR \times EF \times ED \times SF \times CF }} }{{\rm{ BW \times AT}}} ,$$ (2) 式中，IR为蔬菜摄取量(以鲜质量计)，男性儿童、男性青少年、男性成年人、男性老年人分别取95、160、240、230 g·d–1，女性儿童、女性青少年、女性成年人、女性老年人分别取90、140、220、200 g·d–1[15]；根据南宁市农业局资料显示，南宁市蔬菜种植面积比例如下：叶菜类17%，瓜类13%，茄果类13%，豆类4%，其他53%[16]，瓜类种植种类包括黄瓜、苦瓜、节瓜、瓠瓜、丝瓜、冬瓜、南瓜7种。在此基础上对南宁市居民瓜类蔬菜消费结构进行调查，黄瓜、苦瓜、节瓜、丝瓜分别占蔬菜膳食结构的4.20%、2.30%、1.50%、1.00%，根据该占比计算4种瓜的果实摄取量，根据每种瓜果皮、果肉、果瓤的鲜质量比例，计算每种瓜可食用部位的摄取量(表1)，苦瓜可食用部位取果皮和果肉，节瓜为果肉，丝瓜为果肉和果瓤，黄瓜不同部位的摄取量如表2所示；EF为暴露频率，取365 d·a–1[17-18]；ED为暴露时间，儿童7 a，青少年7 a，成年人43 a，老年人10 a[17-18]；SF为BaP摄食暴露致癌斜率因子，为7.30 mg·kg–1·d–1[18]；CF为转化因子，其值为10–6 mg·ng–1[15]；BW为平均体质量，男性儿童、男性青少年、男性成年人、男性老年人分别取25.13、49.04、65.07、63.17 kg，女性儿童、女性青少年、女性成年人、女性老年人分别取23.96、46.26、55.58、54.27 kg[19-20]；TW为平均寿命，取25 500 d[21]。
表 1 不同人群对瓜类蔬菜的摄取量Table 1. Ingestion amounts of cucurbitacae vegetables for different groups of peopleg·d–1 蔬菜种类
Vegetable type蔬菜部位
Vegebable part儿童 Child 青少年 Adolescent 成年人 Adult 老年人 Senior 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 苦瓜
Balsam pear果实 Fruit 2.19 2.07 3.68 3.22 5.52 5.06 5.29 4.60 可食用部位 Edible portion 1.79 1.70 3.02 2.64 4.53 4.15 4.34 3.77 节瓜
Chieh qua果实 Fruit 1.43 1.35 2.40 2.10 3.60 3.30 3.45 3.00 可食用部位 Edible portion 0.97 0.92 1.63 1.43 2.45 2.24 2.35 2.04 丝瓜
Luffa果实 Fruit 0.95 0.90 1.60 1.40 2.40 2.20 2.30 2.00 可食用部位 Edible portion 0.74 1.25 1.25 1.79 1.87 1.72 1.79 1.56 表 2 不同人群对黄瓜的摄取量Table 2. Ingestion amounts of Cucumis sativus for different groups of peopleg·d–1 黄瓜部位
Cucumber part儿童 Child 青少年 Adolescent 成年人 Adult 老年人 Senior 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 果实 Fruit 3.99 3.78 6.72 5.88 10.08 9.24 9.66 8.40 果肉和果瓤 Flesh and pulp 3.47 3.29 5.12 2.64 8.77 8.04 8.44 7.31 果肉 Flesh 2.63 2.49 4.44 3.88 6.65 6.10 6.38 5.54 1.6 数据处理方法
采用Excel2016进行数据处理，采用SPSS19.0软件对数据进行单因素方差分析，采用Duncan’s多重比较法进行差异显著性分析。
2. 结果与分析
2.1 黄瓜各部位PAHs的含量
黄瓜不同部位中，单体PAHs的质量分数为0.05~517.76 μg·kg–1，其中Ace、Flu、Phe、Fla、Pyr、BkF、DBA、BPE和IPY检出率达到100%，而Ant在黄瓜7个部位均未检出(表3)。2环、3环、4环、5环和6环PAHs含量分别为总含量的30.13%、6.26%、7.70%、20.85%和35.05%，6环占比最大，2、5环次之，4、3环占比最小。比较16种PAHs在黄瓜不同部位的总含量，得出分布规律为：叶片>茎>果皮>根>叶柄>果肉>果瓤(图1)。
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图 1 PAHs在4种瓜类蔬菜7个部位的含量同种蔬菜柱子上的不同小写字母表示差异显著(P<0.05，Duncan’s法)Figure 1. PAHs contents in seven parts of four cucurbitacae vegetablesDifferent lowercase letters on bars of the same vegetable indicate significant difference(P<0.05, Duncan’s test)表 3 黄瓜各部位中多环芳烃含量1)Table 3. PAHs contents in various parts of Cucumis sativus苯环数
Benzene ringsPAHs w/(μg·kg–1) 根
Root茎
Stem叶
Leaf叶柄
Petious果皮
Peel果肉
Flesh果瓤
Pulp2 Nap 42.61±2.02b 30.63±2.04c 128.74±4.68a 21.19±2.32d 18.14±10.47e — — Acy 39.13±0.38b 28.24±5.06c 109.42±11.01a 18.86±0.21d 17.83±1.01d 1.89±0.30e — Ace 96.83b±7.23b 72.42±10.28c 218.33±27.48a 47.31±1.76d 40.54±3.15d 14.18±0.24e 12.07±1.76e Flu 32.23±13.48b 18.02±17.11c 63.65±1.05a 12.94±2.67c 10.56±0.94c 7.56±0.07c 12.30±0.50c 合计 Total 210.80±24.08b 149.31±22.69bc 520.14±31.55a 100.30±4.07cd 87.07±5.10cd 23.64±3.01d 24.37±2.12d 3 Phe 20.26±1.56a 13.94±0.45b 13.32±1.77b 8.74±1.17c 7.55±1.86c 19.37±3.87 6.05±2.76 Ant — — — — — — — Fla 32.05±0.76a 23.08±0.98ab 43.39±8.58a 13.93±1.33b 8.66±7.51b 13.55±3.65b 8.01±1.70b 合计 Total 52.31±2.15a 37.02±1.16b 56.71±10.36a 22.67±2.39cd 16.21±9.35d 32.92±7.51bc 14.06±4.39d 4 Pyr 47.36±4.66a 31.36±4.56ab 27.35±15.9ab 13.92±10.24b 3.60±1.67b 40.17±12.24a 27.56±11.89ab BaA 22.63±4.61ab 23.14±18.56a 12.55±23.8abc 3.54±6.13abc — 6.34±3.07abc 2.88±3.65bc Chr 2.02±3.49b — 8.79±1.50a — — 3.66±0.27ab 3.61±1.14ab 合计 Total 72.01±5.41a 54.50±21.17ab 53.48±12.94ab 17.46±12.24cd 3.60±1.67d 50.17±14.84ab 34.05±14.11bc 5 BbF 8.07±0.19b — 15.23±0.25a 4.77±2.09bc 1.51±2.02bc 3.80±0.02bc 2.90±0.14bc BkF 15.36±5.07b 21.32±10.38b 4.94±1.12b 23.96±17.56b 65.43±31.82a 7.17±2.35b 7.04±5.01b BaP — — 166.63±42.37a — — — 0.05±0.04b DBA 182.67±8.12a 164.41±20.54a 17.90±7.06b 34.66±17.68b 22.84±9.08b 0.40±3.72b 1.13±9.27b 合计 Total 206.10±24.19a 185.73±50.93a 204.70±35.59a 63.39±35.80b 89.78±22.67bc 11.37±2.49c 11.12±4.89c 6 BPE 24.77±5.16a 2.21±1.99b 4.53±7.84b 11.70±3.67b 10.94±11.92b 4.80±0.04b 3.39±0.17b IPY 17.15±1.80e 321.83±15.03b 231.52±29.20c 134.50±14.40d 517.76±71.25a 11.51±0.40e 1.45±1.09e 合计 Total 41.92±6.81e 324.04±19.11b 236.04±33.37c 146.23±18.06d 528.69±83.16a 16.31±0.36e 4.84±1.12e 1) 同行数据后的不同小写字母表示差异显著 (P<0.05, Duncan’s 法)
1) Different lowercase letters in the same row indicate significant difference(P<0.05, Duncan’s test)2.2 苦瓜各部位PAHs含量
苦瓜不同部位中，单体PAH的质量分数为0.26~328.73 μg·kg–1，其中Nap、Phe、Fla、DBA和BPE检出率达到100%，而Ant在苦瓜7个部位均未检出(表4)。2环、3环、4环、5环和6环的PAHs含量分别为总含量的28.40%、6.72%、15.23%、26.24%和23.41%，2、5环占比最大，6、4环次之，3环占比最小。比较16种PAHs在黄瓜不同部位的总含量，得出分布规律为：叶片>果瓤>根>茎>叶柄>果皮>果肉(图1)。
表 4 苦瓜各部位中多环芳烃含量1)Table 4. PAHs contents in various parts of Momordica charantia苯环数
Benzene ringsPAHs w/(μg·kg–1) 根
Root茎
Stem叶
Leaf叶柄
Petious果皮
Peel果肉
Flesh果瓤
Pulp2 Nap 65.90±1.01b 36.56±19.76cd 92.44±1.14a 31.01±0.81d 13.37±0.44e 13.57±0.20e 45.82±3.25c Acy 45.09±4.72b 54.59±2.44a — 29.11±1.81c 11.16±0.70d 12.38±1.04d — Ace 131.82±23.98a 79.58±5.23bc — 44.58±5.28c 73.48±0.52b 68.61±1.02b 67.39±1.47bc Flu 22.27±19.43a 24.73±11.81a — 13.81±1.56ab 11.01±2.19ab 19.61±4.52a 17.31±0.81ab 合计 Total 2 645.08±10.80a 167.43±14.53b 92.44±1.14e 118.52±16.70cd 109.02±2.27de 114.17±3.41cd 130.52±5.03c 3 Phe 15.84±1.39a 16.50±0.85a 1.01±0.47e 7.58±0.74c 3.80±0.68d 4.46±0.12d 10.93±0.58b Ant — — — — — — — Fla 26.22±23.13a 36.31±5.59a 15.82±0.47a 16.29±0.94a 21.19±23.77a 39.00±0.31a 20.90±0.24a 合计 Total 42.06±24.53ab 52.81±14.53a 16.83±0.80b 23.87±16.69b 24.99±24.22b 43.46±0.19ab 31.83±0.81ab 4 Pyr 16.43±4.87b 18.62±0.99b — 12.90±2.18bc 5.98±0.56bc 12.87±0.52bc 23.19±0.88a BaA 14.84±9.67b 11.21±9.31b — 7.25±7.55b 10.30±0.08b 0.96±1.34b 57.04±19.06a Chr — — 328.73±77.31a — 1.64±0.08d 4.44±0.22c 8.29±7.20b 合计 Total 31.27±9.31cd 29.82±5.64cd 328.73±77.31a 20.15±1.59d 17.92±25.75b 18.26±2.08d 88.51±27.11bc 5 BbF — — — — — 3.47±1.87a — BkF 109.84±12.35a 80.34±7.58a — 11.03±9.47b 2.86±0.01b 1.38±0.87b — BaP — 53.98±6.60a — — — — — DBA 78.38±6.67cd 108.43±13.48c 227.15±37.24a 63.4±22.69d 0.26±8.75e 0.75±0.24e 180.23±21.23b 合计 Total 188.22±11.47a 242.74±8.69a 227.15±37.24a 74.43±9.59b 3.12±0.01b 5.60±2.60b 180.23±21.23a 6 BPE 0.65±1.10c 21.15±12.03c 199.35±1.93b 3.17±5.49c 28.44±1.11c 0.59±0.47c 241.77±43.53a IPY 110.80±13.10a — 123.32±42.53a 49.56±35.44b 27.96±2.34bc 2.43±1.46c 12.78±18.08bc 合计 Total 111.46±13.78c 21.15±12.03d 322.67±43.86a 52.73±31.96d 56.35±2.66d 3.02±1.00d 254.55±40.48b 1) 同行数据后的不同小写字母表示差异显著 (P<0.05，Duncan’s 法)
1) Different lowercase letters in the same row indicate significant difference(P<0.05, Duncan’s test)2.3 节瓜各部位PAHs的含量
节瓜不同部位中，单体PAHs的质量分数为1.53~473.40 μg·kg–1，其中Nap、Ace、Fla、Pyr、BaA、Chr、BbF、BkF、BaP、DBA、IPY检出率达到100%，Acy只在其中3个部位检出(表5)。2环、3环、4环、5环和6环的PAHs含量分别为总含量的15.60%、8.37%、10.97%、40.87%和24.20%，5环占比最大，6、2环次之，4、3环占比最小。比较16种PAHs在黄瓜不同部位的总含量，得出分布规律为：叶片>果瓤>果皮>果肉>根>茎>叶柄(图1)。
表 5 节瓜各部位中多环芳烃的含量1)Table 5. PAHs contents in various parts of Benincasa hispida var. chieh-qua苯环数
Benzene ringsPAHs w/(μg·kg–1) 根
Root茎
Stem叶
Leaf叶柄
Petious果皮
Peel果肉
Flesh果瓤
Pulp2 Nap 11.22±9.71ab 9.55±9.28ab 15.65±4.38a 3.94±6.85b 7.71±2.57ab 3.91±1.57b 4.12±0.53b Acy — — — 14.25±24.69a — 8.07±13.97a 8.79±15.23a Ace 38.55±33.39bc 3.77±6.53c 64.87±4.43b 9.25±8.92c 10.90±15.59c 321.16±9.95a 44.40±23.00c Flu — 16.66±15.38bc 38.39±8.69a 38.31±5.91ab — 5.39±4.76c 19.06±25.19abc 合计 Total 49.77±43.11cd 29.99±15.49cd 118.91±15.77b 62.43±18.07c 18.62±13.11d 338.83±2.71a 76.37±34.81c 3 Phe 10.61±9.20bc 14.04±7.33bc 31.23±3.28a 8.44±7.31cd 19.11±4.98b — — Ant 22.52±3.90a 2.83±2.60a 3.13±5.42a 5.84±4.76a 8.15±7.26a 3.41±5.90a — Fla 63.47±6.91a 30.56±15.68ab 34.07±2.87ab 24.02±14.81ab 30.87±5.89ab 48.29±4.54ab 12.33±0.30b 合计 Total 96.60±39.19a 47.43±6.54b 68.43±11.32ab 38.30±12.13bc 58.13±15.02b 51.69±7.22b 12.33±0.30c 4 Pyr 51.29±0.49ab 9.85±17.07b 65.20±35.60a 36.19±12.68ab 23.77±10.86b 7.63±1.50b 8.71±0.34b BaA 35.23±1.70a 31.26±0.82a 49.24±9.40ab 23.13±1.11ab 30.45±13.23a 3.22±0.47b 4.26±1.45b Chr 32.34±1.36a 14.72±7.90a 17.76±1.69ab 12.41±8.48ab 22.77±4.35a 3.61±0.07b 4.45±3.92b 合计 Total 118.86±0.31a 55.84±13.75b 132.19±46.19a 71.73±20.00b 77.99±16.87b 14.46±1.82c 17.42±3.49c 5 BbF 30.14±2.55c 27.65±10.83c 147.29±28.36b 37.84±1.79dc 43.28±11.92c 45.58±47.8c 931.05±36.01a BkF 28.84±0.05ab 18.72±4.84abc 38.98±7.80a 15.98±10.61abc 34.26±18.77ab 6.60±2.89c 12.58±8.34bc BaP 17.18±14.88a 12.35±8.18a 17.33±1.28a 7.37±12.76a 27.04±10.95a 7.13±4.27a 19.43±14.39a DBA 41.14±2.32c 40.61±9.81c 78.39±16.98b 18.50±4.09c 103.08±16.55a 15.75±40.67c 19.86±13.68c 合计 Total 117.29±14.76cd 99.35±7.10cd 281.98±39.32b 70.41±29.11cd 207.66±39.46c 60.75±34.09d 982.88±33.33a 6 BPE 15.30±1.08b 19.92±3.09b 154.93±40.35a 27.21±17.89b 30.90±14.67b — 21.57±19.68b IPY 58.13±4.42c 135.63±34.15b 473.40±24.00a 58.36±24.38c 79.17±26.11c 1.53±0.46d 1.58±0.50d 合计 Total 73.43±5.49d 155.55±33.34b 628.32±18.61a 85.57±9.17cd 110.08±12.10c 1.53±0.46e 23.14±19.97e 1) 同行数据后的不同小写字母表示差异显著 (P<0.05，Duncan’s 法)
1) Different lowercase letters in the same row indicate significant difference(P<0.05, Duncan’s test)2.4 丝瓜各部位PAHs的含量
丝瓜不同部位中，单体PAHs的质量分数为0.77~330.01 μg·kg–1，其中Acy在7个部位均未检出，Ace在叶片和果皮中未检出，其他14种PAHs检出率均为100%(表6)。2环、3环、4环、5环和6环PAHs含量分别为总含量的16.13%、13.34%、15.25%、28.51%和26.75%，5、6环占比最大，2、4环次之，3环占比最小。比较16种PAHs在丝瓜不同部位的总含量，得出分布规律为叶片>茎>根>果皮>叶柄>果瓤>果肉(图1)。
表 6 丝瓜各部位中多环芳烃的含量1)Table 6. PAHs contents in various parts of Luffa cylindrica苯环数
Benzene
ringsPAHs w/(μg·kg–1) 根
Root茎
Stem叶
Leaf叶柄
Petious果皮
Peel果肉
Flesh果瓤
Pulp2 Nap 0.77±1.18b 14.40±14.60a 7.18±4.15ab 10.09±11.61ab 10.42±2.88ab 1.86±0.85ab 2.76±1.28ab Acy — — — — — — — Ace 124.23±30.42b 172.12±64.00a — 26.68±5.30c — 29.56±12.17c 32.18±1.61c Flu 12.31±10.67b 40.01±0.10a 15.56±26.95b 6.72±5.82b 20.16±2.35ab 13.09±2.01b 20.61±0.69b 合计 Total 137.31±35.01b 226.59±51.45a 22.01±31.53c 43.49±4.07c 30.58±2.70c 44.51±14.49c 53.56±1.85c 3 Phe 20.16±2.55d 23.92±2.60c 33.64±1.69a 15.13±1.13e 13.99±2.05e 35.58±1.78b 49.48±0.54a Ant 3.58±3.10b 3.89±3.40b 12.09±0.20a 3.44±3.24b 2.95±2.56b 3.05±0.45b 3.15±0.46b Fla 31.73±4.34c 30.46±4.20c 41.94±1.59b 18.97±1.78d 17.01±3.24d 36.12±2.31b 62.88±1.94a 合计 Total 55.47±3.54d 58.28±5.84d 87.67±3.45b 37.54±5.10e 33.95±2.93e 74.75±0.060c 115.51±3.01a 4 Pyr 39.88±5.64b 40.37±1.40b 54.34±1.50a 35.11±7.40bcd 15.24±13.31de 23.10±9.49cd 24.05±6.6bc BaA 36.36±21.18bc 41.20±1.30bc 55.06±1.30a 30.64±10.92bcd 17.11±6.86de 20.43±5.22cde 6.50±0.54e Chr 14.97±4.27b 14.98±2.40b 23.06±0.58a 8.90±1.40b 13.89±9.36b 7.25±0.75b 6.87±0.11b 合计
Total
91.21±16.83b 96.56±5.15b 132.47±3.26a 74.65±13.95c 46.25±16.35c 50.78±10.74c 57.06±7.11c 5 BbF 14.51±3.14b 15.80±2.50b 147.11±74.77a 10.27±1.49b 21.60±16.27b 6.02±0.80b 5.44±0.20b BkF 23.93±2.90bc 42.85±4.30bc 256.64±79.21a 23.92±9.97bc 79.24±3.39b 11.71±4.96c 12.06±18.51c BaP 12.43±1.07b 13.50±2.40b 23.16±1.94a 6.18±0.32c 5.44±4.75c 0.93±0.32d 0.84±0.14d DBA 17.33±7.21b 32.99±25.30b 134.52±83.90a 37.20±0.86b 30.66±13.15b 1.45±6.64b 1.92±2.38b 合计 Total 68.20±2.68d 105.14±28.94bc 561.43±33.79a 77.57±9.60cd 136.94±13.02b 20.11±0.15e 20.26±0.78e 6 BPE 29.98±6.64b 33.22±12.30b 84.97±42.57a 19.03±5.19b 15.49±7.62b 9.28±2.03b 8.56±0.35b IPY 34.71±5.64c 330.01±42.60a 248.36±94.32b 48.70±27.62c 37.95±7.52c 21.61±3.35c 6.84±0.09c 合计 Total 64.68±12.27b 363.24±35.02a 333.34±76.10a 67.73±12.85b 53.44±5.85b 30.89±5.03b 15.40±0.31b 1) 同行数据后的不同小写字母表示差异显著 (P<0.05，Duncan’s 法)
1) Different lowercase letters in the same row indicate significant difference(P<0.05, Duncan’s test)2.5 4种瓜类蔬菜果实中PAHs的健康风险评估
黄瓜、苦瓜、节瓜和丝瓜果实中的BaPeq分别为86.61、34.24、294.14和67.00 μg·kg–1,可食用部位中的BaPeq分别为5.16、6.55、10.04和12.93 μg·kg–1，黄瓜果肉中的BaPeq为2.47 μg·kg–1。3种瓜果实中PAHs终生致癌风险(ILCR)如表7所示，ILCR小于10–6被认为不存在致癌风险或其致癌风险可以忽略，ILCR在10–6~10–4之间则被认为存在低致癌风险或潜在致癌风险，ILCR大于10–4时具有较大的致癌风险[22]。南宁市不同人群摄取苦瓜、节瓜、丝瓜果实均存在潜在致癌风险，其中节瓜果实致癌风险最高，苦瓜次之，丝瓜致癌风险最低。3种瓜可食用部位中PAHs引起的ILCR如表8所示，南宁市成年人摄食3种瓜类蔬菜的可食用部位仍存在潜在致癌风险，南宁市儿童、青少年、老年人摄食3种瓜类蔬菜的可食用部位风险值在10–7单位水平，不存在致癌风险。根据南宁市民日常食用黄瓜方式不同，对黄瓜不同食用部位PAHs引起的ILCR做了评估(表9)，南宁市不同人群摄食黄瓜果实均存在潜在致癌风险，去皮食用或者只摄食果肉，成年人仍存在潜在致癌风险，其他3类人群不存在风险。在4种瓜类果实和可食用部位2种风险评估方式中，4个年龄段的致癌风险都呈现出相同的规律：成年人>老年人>儿童>青少年，儿童和青少年人群中男性致癌风险大于女性，成年人和老年人中女性致癌风险大于男性。
表 7 人群摄食瓜类果实产生的PAHs终生致癌风险Table 7. Lifetime cancer risks from PAHs for people ingesting fruits of cucurbitacae vegetables蔬菜种类
Vegetable type儿童 Child 青少年 Adolescent 成年人 Adult 老年人 Senior 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 苦瓜 Balsam pear 2.18×10–6 2.16×10–6 1.88×10–6 1.74×10–6 1.31×10–5 1.40×10–5 2.99×10–6 3.03×10–6 节瓜 Chieh qua 1.22×10–5 1.21×10–5 1.05×10–5 9.77×10–6 7.31×10–5 7.84×10–5 1.67×10–5 1.69×10–5 丝瓜 Luffa 1.85×10–6 1.84×10–6 1.60×10–6 1.48×10–6 1.11×10–5 1.19×10–5 2.54×10–6 2.58×10–6 表 8 人群摄食瓜类可食用部位产生的PAHs终生致癌风险Table 8. Lifetime cancer risks from PAHs for people ingesting edible portions of cucurbitacae vegetables蔬菜种类
Vegetable type儿童 Child 青少年 Adolescent 成年人 Adult 老年人 Senior 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 苦瓜 Balsam pear 3.41×10–7 3.40×10–7 2.95×10–7 2.73×10–7 2.05×10–6 2.20×10–6 4.77×10–7 4.75×10–7 节瓜 Chieh qua 2.83×10–7 2.81×10–7 2.44×10–7 2.27×10–7 1.70×10–6 1.82×10–6 3.90×10–7 3.94×10–7 丝瓜 Luffa 1.78×10–7 2.76×10–7 2.41×10–7 2.23×10–7 1.67×10–6 1.80×10–6 3.67×10–7 3.88×10–7 表 9 人群摄食黄瓜产生的PAHs终生致癌风险Table 9. Lifetime cancer risk from PAHs for people ingesting Cucumis sativus黄瓜部位
Cucumber part儿童 Child 青少年 Adolescent 成年人 Adult 老年人 Senior 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 果实 Fruit 1.01×10–5 9.99×10–6 8.68×10–6 8.05×10–6 6.02×10–5 6.47×10–5 1.38×10–5 1.40×10–5 果肉和果瓤 Flesh and pulp 5.21×10–7 5.18×10–7 4.50×10–7 4.18×10–7 3.21×10–6 3.35×10–6 4.70×10–7 4.75×10–7 果肉 Flesh 2.83×10–7 2.81×10–7 2.44×10–7 2.27×10–7 1.70×10–6 1.82×10–6 3.90×10–7 3.94×10–7 3. 讨论与结论
3.1 PAHs在瓜类蔬菜体内的分布特征初探
秦宁等[23]研究了3种挺水植物不同部位内的16种PAHs的总质量分数范围在82.50~448.60 μg·kg–1之间，程琪琪等[24]检测到辣椒不同部位内PAHs的总质量分数范围为57.20~1 078.80 μg·kg–1，本研究中的4种瓜与辣椒同为果菜类，PAHs总含量高于辣椒，因为瓜类蔬菜植株高度、叶片面积、果实纵径都大于辣椒，与环境中的PAHs接触表面较大。和挺水植物相比，瓜类蔬菜组织内PAHs总含量最大值达到其2.50倍，因二者生长环境不同，挺水植物从水中吸取营养物质，而PAHs大多为非极性化合物，在水中的溶解度很小，其在水体中浓度较土壤中低。PAHs为疏水亲脂性，挺水植物本身含水量很高，相对不容易从外界吸收PAHs，是其体内含量低于瓜类蔬菜的另一原因。
郭雪[25]以莴苣、白菜、青菜和生菜为例探讨了蔬菜不同部位PAHs含量的差异，得到与本试验相同的结果，都是叶片中的PAHs含量最高，因为PAHs可以从空气中通过气态和颗粒态沉降到叶片的蜡质表皮或通过气孔进入植物体[26]，相对于植物生长的地面，植物叶含有丰富的有机物质且具有较大的表面积，是环境中PAHs的动态的接受槽，叶片作为天然的过滤器，可从大气中吸附并且积累大量的PAHs[27]。
茎和叶柄的PAHs含量水平，在4种瓜中也呈现出了相同的规律(茎>叶柄)，虽然茎和叶柄在植物体中都起输导和支持作用，但二者形态及结构特征存在差异，由于黄瓜、节瓜和丝瓜的茎具棱沟、披绒毛、粗壮，且茎具有由维管形成层形成的次生韧皮部和次生木质部，而叶柄粗糙、近无毛、细长，所以茎较叶柄更容易捕获大气中的PAHs，有研究表明有机污染物被植物表皮吸收后可进入韧皮部而在植物中迁移[28]。叶柄位于叶片基部与叶片紧密相连，节瓜7个部位中叶柄PAHs含量最低，黄瓜、苦瓜、丝瓜叶柄PAHs含量也较低，说明叶片中大量的PAHs没有直接传输到叶柄，或者PAHs通过叶柄又分配至植株的其他部位，叶柄本身不累积PAHs。
关于果实中的PAHs含量水平，4种瓜果皮含量都高于果肉。有研究表明[29]，胡萝卜皮和土豆皮对有机污染物的富集能力大大强于果肉，与本研究结果相同。Soceanu等[30]分析PAHs在香蕉中的积累特征，发现香蕉果皮PAHs含量是果肉的8倍，与本研究结果相同，主要原因是果皮直接暴露于自然环境中而果肉并未与大气直接接触。关于果瓤中的PAHs含量水平，目前鲜见学者研究，本试验研究对象均为商品成熟期的瓜类蔬菜果实。果瓤为果实最里层包着种子的部分，脂肪是种子中一类主要的能量贮藏物质，与蛋白质和碳水化合物相比，脂肪更具有还原性，产能的潜力也更高，故种子中的脂肪含量较高[31]。PAHs具亲脂性，焦杏春等[32]的研究表明水稻地上部分各器官PAHs含量与脂肪含量之间具有显著正相关性，推测瓜类蔬菜果瓤内的PAHs含量与种子的形成及数量有直接关系。黄瓜较苦瓜、节瓜、丝瓜果瓤PAHs含量低很多，因为黄瓜为单性结实未经过受精过程，果瓤中几乎都是没有胚和胚乳的空壳种子，且从坐果到果瓤采集经历的时间较短。丝瓜果瓤中PAHs含量低于其他5个部位，因为丝瓜果瓤为其主要食用部位，丝瓜样品商品成熟期果瓤内几乎不含种子，所以丝瓜瓤中PAHs含量少。苦瓜和节瓜果瓤中PAHs含量达685.65和1 112.14 μg·kg–1，仅低于叶片中PAHs积累量，商品成熟的苦瓜瓤内种子个大、坚硬，节瓜(食老瓜)商品成熟的果瓤内种子数量多达500~800粒，且从坐果到果瓤采集经历的时间较长，所以苦瓜和节瓜种子内PAHs含量较高，推测还有可能是种子胚和胚乳对PAHs比较敏感导致生殖器官更容易富集PAHs。
3.2 PAHs在不同瓜类叶片中的累积特征
节瓜叶片中PAHs积累量最高，丝瓜、黄瓜次之，苦瓜最低。节瓜叶片肾状近圆形，长、宽均为15~30 cm；丝瓜叶片三角形或近圆形，长、宽均为10~20 cm；黄瓜叶片宽卵状心形，长、宽均为7~20 cm；苦瓜叶片轮廓卵状肾形或近圆形，长、宽均为4~12 cm。由此可得瓜类蔬菜叶片富集PAHs的能力与叶面积大小成正比，有研究表明影响叶片角质层吸收PAHs的主要因素是暴露于大气中的叶面积[33]，该结论与本试验结果相同。节瓜叶片表面有疏绒毛，背面有粗硬毛，叶脉密被毛，绒毛密度最大；丝瓜叶片背面和叶脉具短绒毛，绒毛密度次于节瓜；黄瓜叶片被少量糙硬毛，绒毛密度较小；苦瓜叶脉上被明显的微柔毛，其余毛较稀疏，绒毛密度最小。由此可知，瓜类蔬菜表面有绒毛覆盖的叶片增加了叶面与空气的接触面积，更能有效地捕捉和截留大气中的PAHs，与Howsarn等[34]研究榛子树时得到的结论相同。除此之外，杨博[35]在研究城市典型植物叶片中PAHs分布特征时发现，叶蜡含量是控制叶蜡中PAHs含量高低的主要因素，气孔对同种植物叶肉组织中PAHs的吸收与迁移过程具有一定的影响。叶片吸收大气中的PAHs不仅受植物生理性状的影响，PAHs的理化性质(辛醇–水分配系数、辛醇–气分配系数、亨利系数等)和环境状况(温度、空气中污染浓度等)也是其影响因素。
3.3 瓜类蔬菜中PAHs的组成结构分析
4种瓜类蔬菜中5、6环的PAHs含量较高，2环次之，4、3环含量较低，李艳等[36]研究发现冬小麦和夏玉米籽粒中高环PAHs含量占总量比例最大，与本试验结果相同。Tao等[37]研究表明，2~4环的PAHs在蔬菜体内含量高，而5、6环在蔬菜体内含量低。郜红建等[38]研究PAHs在胡萝卜、菠菜和茄子体内的富集量时发现，3环的PAHs分别占PAHs富集总量的65.90%、66.20%和64.50%；4环分别占PAHs富集总量的27.60%、28.20%和28.30%；5、6环富集量之和仅占PAHs富集总量的6.50%、5.60%和7.20%，与本试验结果存在差异。通常2~4环PAHs分子量小且容易挥发，在环境中的主要存在方式为气相，而5、6环的PAHs大都以颗粒态存在。瓜类叶片表面粗糙且密披绒毛，茎、叶柄表面也被绒毛覆盖，所以较其他蔬菜更能黏着大气中颗粒状态的PAHs，Howsam等[34]曾提出表面密被绒毛的植物叶片中PAHs浓度，特别是高环PAHs的浓度比表面光滑的植物叶片高，且有毛的叶片，不管处于林冠的任何位置，其高环PAHs含量均高于无毛的叶片。又因为试验材料种植在广西大学蔬菜基地，南宁高温高湿多雨水的自然环境条件，更容易使吸附在大气颗粒物上的高环PAHs发生干湿沉降，低环PAHs借助空气中粉尘等媒介附着在植物表面，南宁天气原因也使空气中粉尘较少，从而低环PAHs缺少传播媒介，所以瓜类蔬菜能吸收较多的5、6环PAHs。Urbat等[39]曾指出，有相当一部分的颗粒相PAHs可以直接嵌入植物叶片蜡质层中，瓜类蔬菜叶片蜡质含量较高，节瓜和丝瓜果实表皮也被蜡质覆盖，这也可能是瓜类植株体内更容易积累高环PAHs的原因。程琪琪等[24]研究辣椒不同部位PAHs得到，3环PAHs含量从根部到果实呈增加趋势，5、6环PAHs的含量从根部到果实呈降低趋势。本研究各环PAHs在瓜类蔬菜7个部位之间的分布情况并未发现递增或递减规律。单体蒽在黄瓜、苦瓜各部位均未检出，解莹然等[40]分析了9种常绿树种叶片中的PAHs积累特征，沙地柏叶片中蒽和荧蒽也未检测出，Gunther等[41]检测到美国加尼弗利亚州高速公路边橘树皮中蒽的质量分数高达2.5×104 μg·kg–1，推测是因为瓜类蔬菜植株体内的某种物质与蒽存在拮抗作用使其无法被吸收，也可能是蒽被吸入细胞又在一些酶的作用下获得亲水性官能团进而发生更复杂的代谢，最后转移至细胞的非活性部位很难被检测出来。苊烯在丝瓜7个部位均未检出，龙明华等[42]研究南宁市菜地土壤中PAHs时分析了广西大学实验基地菜地土壤中的PAHs污染特征，16种单体PAHs中苊烯含量最高，达572.06 μg·kg–1，可能是因为苊烯亨利系数(11.55 m3·mol–1)和辛醇–水分配系数(3.60)较高，导致其更趋向于分配到土壤中，而不易从植物根外部转移到根内部或木质部[43]，所以未在丝瓜中检出。
3.4 4种瓜类蔬菜果实中PAHs的健康风险评估
上海市儿童、未成年人、成年人和老年人由于摄食含PAHs的食物引起的致癌风险均值分别为7.20×10–6、6.13×10–5、4.44×10–5和1.19×10–5[44]，与本研究不同人群摄食瓜类果实引起的风险值相近。青岛成年男性和女性摄食土豆带来的致癌风险最高，摄食菠菜、生菜、番茄带来的致癌风险超过了10–6，食用黄瓜、白菜、卷心菜、茼蒿、油菜、大葱均不存在风险[45]，与本研究成年男性、女性食用黄瓜可引起潜在致癌风险的结果存在差异。对南京[46]、临汾[47]、徐州[48]市售蔬菜的研究也发现，不同年龄的人群在目前蔬菜摄食量下均存在潜在的致癌风险或不存在风险，与本研究结果相同。苦瓜可食用部位PAHs含量低于节瓜可食用部位PAHs含量，但致癌风险值大于节瓜，因为苦瓜果皮、果肉累积的PAHs中高环PAHs占比大，5、6环PAHs相对于BaP的毒性当量因子很大，导致苦瓜可食用部位中PAHs毒性当量含量较高，进而更容易引起致癌风险。4种瓜中丝瓜的致癌风险值最小，因为丝瓜中PAHs含量最低且人均摄入量最少。儿童、青少年、老年人摄食4种瓜果实均存在潜在致癌风险，仅摄入可食用部分则都不存在致癌风险，所以黄瓜、丝瓜、节瓜削皮后，苦瓜、节瓜取瓤后再食用是科学的食用方法，更加安全健康，黄瓜果皮虽可食用但果皮中PAHs含量较高，建议削皮后食用。成年男性、女性仅摄入4种瓜可食用部分仍然存在潜在致癌风险，因为其摄入量大且暴露时间长达其他人群的4~6倍，由于烹饪需要，有时只取黄瓜果肉为食材，且黄瓜为大宗蔬菜，所以对南宁市不同人群食用黄瓜果肉中的PAHs做了致癌风险评估，成年男性、女性只食用黄瓜果肉也存在致癌风险，摄食瓜类蔬菜给成年人带来的致癌风险不容忽视。儿童风险值大于青少年，这可能是由于儿童对致癌性物质相对敏感。儿童和青少年人群中男性致癌风险大于女性，成年人和老年人中女性致癌风险大于男性，这主要是由男女之间体质量的差异所造成。
3.5 结论
1) PAHs在同种瓜类蔬菜不同部位的含量规律为：黄瓜，叶片>茎>果皮>根>叶柄>果肉>果瓤；苦瓜，叶片>果瓤>根>茎>叶柄>果皮>果肉；节瓜，叶片>果瓤>果皮>果肉>根>茎>叶柄；丝瓜，叶片>茎>根>果皮>叶柄>果瓤>果肉。
2) PAHs在不同瓜类蔬菜叶片中的累积特征：节瓜叶片积累量最高，丝瓜、黄瓜次之，苦瓜叶片积累量最低。
3)瓜类蔬菜中PAHs的组成结构，2、3、4、5、6环PAHs在4种瓜类蔬菜不同组织的含量分别为总含量的22.25%，8.61%、12.14%、29.74%、27.26%，其中5、6环PAHs含量较高，2环次之，4、3环含量较低。
4)南宁市不同人群食用瓜类果实引起的健康风险值在1.48×10–6~7.87×10–5范围内，仅摄入可食用部分引起的健康风险值在2.23×10–7~2.60×10–6范围内，在目前蔬菜消费量下存在潜在致癌风险或不存在致癌风险。按年龄分，摄食每种瓜类蔬菜的致癌风险都呈现出如下的规律：成年人>老年人>儿童>青少年；按性别分，儿童和青少年人群中男性致癌风险大于女性，成年人和老年人中女性致癌风险大于男性。
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图 1 PAHs在4种瓜类蔬菜7个部位的含量
同种蔬菜柱子上的不同小写字母表示差异显著(P<0.05，Duncan’s法)
Figure 1. PAHs contents in seven parts of four cucurbitacae vegetables
Different lowercase letters on bars of the same vegetable indicate significant difference(P<0.05, Duncan’s test)
表 1 不同人群对瓜类蔬菜的摄取量
Table 1 Ingestion amounts of cucurbitacae vegetables for different groups of people
g·d–1 蔬菜种类
Vegetable type蔬菜部位
Vegebable part儿童 Child 青少年 Adolescent 成年人 Adult 老年人 Senior 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 苦瓜
Balsam pear果实 Fruit 2.19 2.07 3.68 3.22 5.52 5.06 5.29 4.60 可食用部位 Edible portion 1.79 1.70 3.02 2.64 4.53 4.15 4.34 3.77 节瓜
Chieh qua果实 Fruit 1.43 1.35 2.40 2.10 3.60 3.30 3.45 3.00 可食用部位 Edible portion 0.97 0.92 1.63 1.43 2.45 2.24 2.35 2.04 丝瓜
Luffa果实 Fruit 0.95 0.90 1.60 1.40 2.40 2.20 2.30 2.00 可食用部位 Edible portion 0.74 1.25 1.25 1.79 1.87 1.72 1.79 1.56 
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表 2 不同人群对黄瓜的摄取量
Table 2 Ingestion amounts of Cucumis sativus for different groups of people
g·d–1 黄瓜部位
Cucumber part儿童 Child 青少年 Adolescent 成年人 Adult 老年人 Senior 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 果实 Fruit 3.99 3.78 6.72 5.88 10.08 9.24 9.66 8.40 果肉和果瓤 Flesh and pulp 3.47 3.29 5.12 2.64 8.77 8.04 8.44 7.31 果肉 Flesh 2.63 2.49 4.44 3.88 6.65 6.10 6.38 5.54
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表 3 黄瓜各部位中多环芳烃含量1)
Table 3 PAHs contents in various parts of Cucumis sativus
苯环数
Benzene ringsPAHs w/(μg·kg–1) 根
Root茎
Stem叶
Leaf叶柄
Petious果皮
Peel果肉
Flesh果瓤
Pulp2 Nap 42.61±2.02b 30.63±2.04c 128.74±4.68a 21.19±2.32d 18.14±10.47e — — Acy 39.13±0.38b 28.24±5.06c 109.42±11.01a 18.86±0.21d 17.83±1.01d 1.89±0.30e — Ace 96.83b±7.23b 72.42±10.28c 218.33±27.48a 47.31±1.76d 40.54±3.15d 14.18±0.24e 12.07±1.76e Flu 32.23±13.48b 18.02±17.11c 63.65±1.05a 12.94±2.67c 10.56±0.94c 7.56±0.07c 12.30±0.50c 合计 Total 210.80±24.08b 149.31±22.69bc 520.14±31.55a 100.30±4.07cd 87.07±5.10cd 23.64±3.01d 24.37±2.12d 3 Phe 20.26±1.56a 13.94±0.45b 13.32±1.77b 8.74±1.17c 7.55±1.86c 19.37±3.87 6.05±2.76 Ant — — — — — — — Fla 32.05±0.76a 23.08±0.98ab 43.39±8.58a 13.93±1.33b 8.66±7.51b 13.55±3.65b 8.01±1.70b 合计 Total 52.31±2.15a 37.02±1.16b 56.71±10.36a 22.67±2.39cd 16.21±9.35d 32.92±7.51bc 14.06±4.39d 4 Pyr 47.36±4.66a 31.36±4.56ab 27.35±15.9ab 13.92±10.24b 3.60±1.67b 40.17±12.24a 27.56±11.89ab BaA 22.63±4.61ab 23.14±18.56a 12.55±23.8abc 3.54±6.13abc — 6.34±3.07abc 2.88±3.65bc Chr 2.02±3.49b — 8.79±1.50a — — 3.66±0.27ab 3.61±1.14ab 合计 Total 72.01±5.41a 54.50±21.17ab 53.48±12.94ab 17.46±12.24cd 3.60±1.67d 50.17±14.84ab 34.05±14.11bc 5 BbF 8.07±0.19b — 15.23±0.25a 4.77±2.09bc 1.51±2.02bc 3.80±0.02bc 2.90±0.14bc BkF 15.36±5.07b 21.32±10.38b 4.94±1.12b 23.96±17.56b 65.43±31.82a 7.17±2.35b 7.04±5.01b BaP — — 166.63±42.37a — — — 0.05±0.04b DBA 182.67±8.12a 164.41±20.54a 17.90±7.06b 34.66±17.68b 22.84±9.08b 0.40±3.72b 1.13±9.27b 合计 Total 206.10±24.19a 185.73±50.93a 204.70±35.59a 63.39±35.80b 89.78±22.67bc 11.37±2.49c 11.12±4.89c 6 BPE 24.77±5.16a 2.21±1.99b 4.53±7.84b 11.70±3.67b 10.94±11.92b 4.80±0.04b 3.39±0.17b IPY 17.15±1.80e 321.83±15.03b 231.52±29.20c 134.50±14.40d 517.76±71.25a 11.51±0.40e 1.45±1.09e 合计 Total 41.92±6.81e 324.04±19.11b 236.04±33.37c 146.23±18.06d 528.69±83.16a 16.31±0.36e 4.84±1.12e 1) 同行数据后的不同小写字母表示差异显著 (P<0.05, Duncan’s 法)
1) Different lowercase letters in the same row indicate significant difference(P<0.05, Duncan’s test)
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表 4 苦瓜各部位中多环芳烃含量1)
Table 4 PAHs contents in various parts of Momordica charantia
苯环数
Benzene ringsPAHs w/(μg·kg–1) 根
Root茎
Stem叶
Leaf叶柄
Petious果皮
Peel果肉
Flesh果瓤
Pulp2 Nap 65.90±1.01b 36.56±19.76cd 92.44±1.14a 31.01±0.81d 13.37±0.44e 13.57±0.20e 45.82±3.25c Acy 45.09±4.72b 54.59±2.44a — 29.11±1.81c 11.16±0.70d 12.38±1.04d — Ace 131.82±23.98a 79.58±5.23bc — 44.58±5.28c 73.48±0.52b 68.61±1.02b 67.39±1.47bc Flu 22.27±19.43a 24.73±11.81a — 13.81±1.56ab 11.01±2.19ab 19.61±4.52a 17.31±0.81ab 合计 Total 2 645.08±10.80a 167.43±14.53b 92.44±1.14e 118.52±16.70cd 109.02±2.27de 114.17±3.41cd 130.52±5.03c 3 Phe 15.84±1.39a 16.50±0.85a 1.01±0.47e 7.58±0.74c 3.80±0.68d 4.46±0.12d 10.93±0.58b Ant — — — — — — — Fla 26.22±23.13a 36.31±5.59a 15.82±0.47a 16.29±0.94a 21.19±23.77a 39.00±0.31a 20.90±0.24a 合计 Total 42.06±24.53ab 52.81±14.53a 16.83±0.80b 23.87±16.69b 24.99±24.22b 43.46±0.19ab 31.83±0.81ab 4 Pyr 16.43±4.87b 18.62±0.99b — 12.90±2.18bc 5.98±0.56bc 12.87±0.52bc 23.19±0.88a BaA 14.84±9.67b 11.21±9.31b — 7.25±7.55b 10.30±0.08b 0.96±1.34b 57.04±19.06a Chr — — 328.73±77.31a — 1.64±0.08d 4.44±0.22c 8.29±7.20b 合计 Total 31.27±9.31cd 29.82±5.64cd 328.73±77.31a 20.15±1.59d 17.92±25.75b 18.26±2.08d 88.51±27.11bc 5 BbF — — — — — 3.47±1.87a — BkF 109.84±12.35a 80.34±7.58a — 11.03±9.47b 2.86±0.01b 1.38±0.87b — BaP — 53.98±6.60a — — — — — DBA 78.38±6.67cd 108.43±13.48c 227.15±37.24a 63.4±22.69d 0.26±8.75e 0.75±0.24e 180.23±21.23b 合计 Total 188.22±11.47a 242.74±8.69a 227.15±37.24a 74.43±9.59b 3.12±0.01b 5.60±2.60b 180.23±21.23a 6 BPE 0.65±1.10c 21.15±12.03c 199.35±1.93b 3.17±5.49c 28.44±1.11c 0.59±0.47c 241.77±43.53a IPY 110.80±13.10a — 123.32±42.53a 49.56±35.44b 27.96±2.34bc 2.43±1.46c 12.78±18.08bc 合计 Total 111.46±13.78c 21.15±12.03d 322.67±43.86a 52.73±31.96d 56.35±2.66d 3.02±1.00d 254.55±40.48b 1) 同行数据后的不同小写字母表示差异显著 (P<0.05，Duncan’s 法)
1) Different lowercase letters in the same row indicate significant difference(P<0.05, Duncan’s test)
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表 5 节瓜各部位中多环芳烃的含量1)
Table 5 PAHs contents in various parts of Benincasa hispida var. chieh-qua
苯环数
Benzene ringsPAHs w/(μg·kg–1) 根
Root茎
Stem叶
Leaf叶柄
Petious果皮
Peel果肉
Flesh果瓤
Pulp2 Nap 11.22±9.71ab 9.55±9.28ab 15.65±4.38a 3.94±6.85b 7.71±2.57ab 3.91±1.57b 4.12±0.53b Acy — — — 14.25±24.69a — 8.07±13.97a 8.79±15.23a Ace 38.55±33.39bc 3.77±6.53c 64.87±4.43b 9.25±8.92c 10.90±15.59c 321.16±9.95a 44.40±23.00c Flu — 16.66±15.38bc 38.39±8.69a 38.31±5.91ab — 5.39±4.76c 19.06±25.19abc 合计 Total 49.77±43.11cd 29.99±15.49cd 118.91±15.77b 62.43±18.07c 18.62±13.11d 338.83±2.71a 76.37±34.81c 3 Phe 10.61±9.20bc 14.04±7.33bc 31.23±3.28a 8.44±7.31cd 19.11±4.98b — — Ant 22.52±3.90a 2.83±2.60a 3.13±5.42a 5.84±4.76a 8.15±7.26a 3.41±5.90a — Fla 63.47±6.91a 30.56±15.68ab 34.07±2.87ab 24.02±14.81ab 30.87±5.89ab 48.29±4.54ab 12.33±0.30b 合计 Total 96.60±39.19a 47.43±6.54b 68.43±11.32ab 38.30±12.13bc 58.13±15.02b 51.69±7.22b 12.33±0.30c 4 Pyr 51.29±0.49ab 9.85±17.07b 65.20±35.60a 36.19±12.68ab 23.77±10.86b 7.63±1.50b 8.71±0.34b BaA 35.23±1.70a 31.26±0.82a 49.24±9.40ab 23.13±1.11ab 30.45±13.23a 3.22±0.47b 4.26±1.45b Chr 32.34±1.36a 14.72±7.90a 17.76±1.69ab 12.41±8.48ab 22.77±4.35a 3.61±0.07b 4.45±3.92b 合计 Total 118.86±0.31a 55.84±13.75b 132.19±46.19a 71.73±20.00b 77.99±16.87b 14.46±1.82c 17.42±3.49c 5 BbF 30.14±2.55c 27.65±10.83c 147.29±28.36b 37.84±1.79dc 43.28±11.92c 45.58±47.8c 931.05±36.01a BkF 28.84±0.05ab 18.72±4.84abc 38.98±7.80a 15.98±10.61abc 34.26±18.77ab 6.60±2.89c 12.58±8.34bc BaP 17.18±14.88a 12.35±8.18a 17.33±1.28a 7.37±12.76a 27.04±10.95a 7.13±4.27a 19.43±14.39a DBA 41.14±2.32c 40.61±9.81c 78.39±16.98b 18.50±4.09c 103.08±16.55a 15.75±40.67c 19.86±13.68c 合计 Total 117.29±14.76cd 99.35±7.10cd 281.98±39.32b 70.41±29.11cd 207.66±39.46c 60.75±34.09d 982.88±33.33a 6 BPE 15.30±1.08b 19.92±3.09b 154.93±40.35a 27.21±17.89b 30.90±14.67b — 21.57±19.68b IPY 58.13±4.42c 135.63±34.15b 473.40±24.00a 58.36±24.38c 79.17±26.11c 1.53±0.46d 1.58±0.50d 合计 Total 73.43±5.49d 155.55±33.34b 628.32±18.61a 85.57±9.17cd 110.08±12.10c 1.53±0.46e 23.14±19.97e 1) 同行数据后的不同小写字母表示差异显著 (P<0.05，Duncan’s 法)
1) Different lowercase letters in the same row indicate significant difference(P<0.05, Duncan’s test)
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表 6 丝瓜各部位中多环芳烃的含量1)
Table 6 PAHs contents in various parts of Luffa cylindrica
苯环数
Benzene
ringsPAHs w/(μg·kg–1) 根
Root茎
Stem叶
Leaf叶柄
Petious果皮
Peel果肉
Flesh果瓤
Pulp2 Nap 0.77±1.18b 14.40±14.60a 7.18±4.15ab 10.09±11.61ab 10.42±2.88ab 1.86±0.85ab 2.76±1.28ab Acy — — — — — — — Ace 124.23±30.42b 172.12±64.00a — 26.68±5.30c — 29.56±12.17c 32.18±1.61c Flu 12.31±10.67b 40.01±0.10a 15.56±26.95b 6.72±5.82b 20.16±2.35ab 13.09±2.01b 20.61±0.69b 合计 Total 137.31±35.01b 226.59±51.45a 22.01±31.53c 43.49±4.07c 30.58±2.70c 44.51±14.49c 53.56±1.85c 3 Phe 20.16±2.55d 23.92±2.60c 33.64±1.69a 15.13±1.13e 13.99±2.05e 35.58±1.78b 49.48±0.54a Ant 3.58±3.10b 3.89±3.40b 12.09±0.20a 3.44±3.24b 2.95±2.56b 3.05±0.45b 3.15±0.46b Fla 31.73±4.34c 30.46±4.20c 41.94±1.59b 18.97±1.78d 17.01±3.24d 36.12±2.31b 62.88±1.94a 合计 Total 55.47±3.54d 58.28±5.84d 87.67±3.45b 37.54±5.10e 33.95±2.93e 74.75±0.060c 115.51±3.01a 4 Pyr 39.88±5.64b 40.37±1.40b 54.34±1.50a 35.11±7.40bcd 15.24±13.31de 23.10±9.49cd 24.05±6.6bc BaA 36.36±21.18bc 41.20±1.30bc 55.06±1.30a 30.64±10.92bcd 17.11±6.86de 20.43±5.22cde 6.50±0.54e Chr 14.97±4.27b 14.98±2.40b 23.06±0.58a 8.90±1.40b 13.89±9.36b 7.25±0.75b 6.87±0.11b 合计
Total
91.21±16.83b 96.56±5.15b 132.47±3.26a 74.65±13.95c 46.25±16.35c 50.78±10.74c 57.06±7.11c 5 BbF 14.51±3.14b 15.80±2.50b 147.11±74.77a 10.27±1.49b 21.60±16.27b 6.02±0.80b 5.44±0.20b BkF 23.93±2.90bc 42.85±4.30bc 256.64±79.21a 23.92±9.97bc 79.24±3.39b 11.71±4.96c 12.06±18.51c BaP 12.43±1.07b 13.50±2.40b 23.16±1.94a 6.18±0.32c 5.44±4.75c 0.93±0.32d 0.84±0.14d DBA 17.33±7.21b 32.99±25.30b 134.52±83.90a 37.20±0.86b 30.66±13.15b 1.45±6.64b 1.92±2.38b 合计 Total 68.20±2.68d 105.14±28.94bc 561.43±33.79a 77.57±9.60cd 136.94±13.02b 20.11±0.15e 20.26±0.78e 6 BPE 29.98±6.64b 33.22±12.30b 84.97±42.57a 19.03±5.19b 15.49±7.62b 9.28±2.03b 8.56±0.35b IPY 34.71±5.64c 330.01±42.60a 248.36±94.32b 48.70±27.62c 37.95±7.52c 21.61±3.35c 6.84±0.09c 合计 Total 64.68±12.27b 363.24±35.02a 333.34±76.10a 67.73±12.85b 53.44±5.85b 30.89±5.03b 15.40±0.31b 1) 同行数据后的不同小写字母表示差异显著 (P<0.05，Duncan’s 法)
1) Different lowercase letters in the same row indicate significant difference(P<0.05, Duncan’s test)
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表 7 人群摄食瓜类果实产生的PAHs终生致癌风险
Table 7 Lifetime cancer risks from PAHs for people ingesting fruits of cucurbitacae vegetables
蔬菜种类
Vegetable type儿童 Child 青少年 Adolescent 成年人 Adult 老年人 Senior 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 苦瓜 Balsam pear 2.18×10–6 2.16×10–6 1.88×10–6 1.74×10–6 1.31×10–5 1.40×10–5 2.99×10–6 3.03×10–6 节瓜 Chieh qua 1.22×10–5 1.21×10–5 1.05×10–5 9.77×10–6 7.31×10–5 7.84×10–5 1.67×10–5 1.69×10–5 丝瓜 Luffa 1.85×10–6 1.84×10–6 1.60×10–6 1.48×10–6 1.11×10–5 1.19×10–5 2.54×10–6 2.58×10–6
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表 8 人群摄食瓜类可食用部位产生的PAHs终生致癌风险
Table 8 Lifetime cancer risks from PAHs for people ingesting edible portions of cucurbitacae vegetables
蔬菜种类
Vegetable type儿童 Child 青少年 Adolescent 成年人 Adult 老年人 Senior 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 苦瓜 Balsam pear 3.41×10–7 3.40×10–7 2.95×10–7 2.73×10–7 2.05×10–6 2.20×10–6 4.77×10–7 4.75×10–7 节瓜 Chieh qua 2.83×10–7 2.81×10–7 2.44×10–7 2.27×10–7 1.70×10–6 1.82×10–6 3.90×10–7 3.94×10–7 丝瓜 Luffa 1.78×10–7 2.76×10–7 2.41×10–7 2.23×10–7 1.67×10–6 1.80×10–6 3.67×10–7 3.88×10–7
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表 9 人群摄食黄瓜产生的PAHs终生致癌风险
Table 9 Lifetime cancer risk from PAHs for people ingesting Cucumis sativus
黄瓜部位
Cucumber part儿童 Child 青少年 Adolescent 成年人 Adult 老年人 Senior 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 男性 Male 女性 Female 果实 Fruit 1.01×10–5 9.99×10–6 8.68×10–6 8.05×10–6 6.02×10–5 6.47×10–5 1.38×10–5 1.40×10–5 果肉和果瓤 Flesh and pulp 5.21×10–7 5.18×10–7 4.50×10–7 4.18×10–7 3.21×10–6 3.35×10–6 4.70×10–7 4.75×10–7 果肉 Flesh 2.83×10–7 2.81×10–7 2.44×10–7 2.27×10–7 1.70×10–6 1.82×10–6 3.90×10–7 3.94×10–7
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